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www.8455com我国科学家用同步辐射光源追寻水解氢最优方案

析氢反应是电化学水裂解的重要步骤,其中的主要产物氢,在未来能源需求中有着替代化石燃料的大好前景,但规模化制氢的关键在于开发拥有低过电位的高效低成本的电催化剂。在实际的催化反应环境中,许多催化剂往往可能会因受到反应温度、电势或吸附物种等多种物理或化学效应的诱导而发生结构重组。这些局限性阻碍了研究人员对析氢反应催化剂在原子水平上的理解,也阻碍了进一步合理设计出具有碱性电解活性的新型析氢反应催化剂,成为催化研究领域亟待突破的重要难题。

中国科学技术大学国家同步辐射实验室教授姚涛、韦世强课题组和化学与材料科学学院教授杨金龙课题组合作,发展了原位同步辐射XAFS技术,结合理论计算,首次精确鉴别出钴基催化在电催化析氢反应过程中,活性位点的真实结构和动态演化过程,为揭示催化过程秘密、提高能源转化效率提供了有力方案。研究成果1月1日在线发表于《自然—催化》。

一束神奇光揭示能源催化过程的奥秘。日前,中国科学技术大学研究团队利用同步辐射光源发展出先进的表征技术,在国际上率先探明催化材料在水解氢过程中的真实结构。这项科研成果为揭示催化过程秘密、提高能源转化效率提供了有力方案。

www.8455com我国科学家用同步辐射光源追寻水解氢最优方案。针对该重要科学难题,在“大科学装置前沿研究”重点专项等的支持下,中国科学技术大学姚涛、韦世强研究组采用原位同步辐射X射线吸收精细结构(XAFS)技术,以活性中心结构明确且高度均一的钴单原子催化剂作为研究对象,利用其原位同步X射线吸收光谱,实时监测催化剂在碱性电催化析氢反应环境下结构的演变过程。该工作在原子水平上发现了碱性析氢反应条件下钴单原子催化剂活性位点的电化学敏感性,证实了高氧化态的“HO-Co1-N2”位点是产氢活性的中心,优化后的单原子钴位点的水离解能大大降低,显著促进碱性条件下的水离解,有效地提升了析氢反应的活性。相关研究成果近期发表在《自然·催化》(Nature
Catalysis)上。

从水中分解出清洁无污染且可再生的能源氢,是解决能源问题的一个广为期待的方案,其中催化材料的参与必不可少,它是提升能量转化效率的关键。探明催化过程的奥妙,了解催化材料在实际工作状态下的真实结构,是当今科学界和工业界关注的前沿热点。

寻求高效丰富绿色的新型能源是全世界都关注的问题。从水中分解出清洁无污染且可再生的能源——氢气,是一个广受期待的方案,其中催化材料的参与必不可少。催化材料能够加速并高效完成能量的转化,是提升能量转化效率的关键一环。因此,探明催化过程的奥妙,了解催化材料在实际工作状态下的真实结构,是当今科学界和工业界关注的前沿热点。

该研究为碱性介质中的其他基本电催化反应提供了新的见解;为从原子尺度探究催化活性中心结构和反应机理提供了实验基础和理论指导;提供了一种发展单位点催化的协同工程策略,为开发高性能单位点催化剂奠定了基础。

催化反应过程往往发生在材料的表界面,但在工业实际应用的电催化能量转化反应环境中,由于催化材料与电解质溶液接触的固—液表界面处的活性中心和吸附反应物的浓度极低,以及活性位结构随外加电场的动态变化,给探测真实反应活性位点的结构和中间过渡态造成了很大困难。

催化反应过程往往都是发生在材料的表界面,但在工业实际应用的电催化能量转化反应环境中,由于催化材料与电解质溶液接触的固-液表界面处的活性中心和吸附反应物的浓度极低,以及活性位结构随外加电场的动态变化,给探测真实反应活性位点的结构和中间过渡态造成了很大的困难和挑战。

高亮度的先进同步辐射光源为解决这一难题提供了手段。“高度灵敏的同步辐射X射线吸收精细结构谱学技术,能够在原位实时在线探测处于工作状态的催化剂的‘一举一动’。”姚涛说。

高亮度的先进同步辐射光源为研究这一亟待突破的电催化能量转化机制问题提供了手段。课题组姚涛教授说:“高度灵敏的同步辐射X射线吸收精细结构谱学技术能够在原位实时在线探测‘工作状态’的催化剂的‘一举一动’。”

研究团队依托合肥、北京和上海同步辐射光源建立测试装置,实时监测高度均一的钴基单原子催化材料,在碱性电催化析氢反应环境下原子和电子结构的演变过程,清晰地追踪了钴原子位点在电催化析氢反应过程中的本征活性结构及其发生的结构重组。

中国科学技术大学国家同步辐射实验室韦世强教授、姚涛教授课题组与化学与材料科学学院杨金龙教授课题组合作,发展了原位同步辐射XAFS技术,结合理论计算,首次精确鉴别出钴基催化在电催化析氢反应过程中活性位点的真实结构和动态演化过程,研究成果在线发表在《自然·催化》上。审稿人评价:“这项研究增加了对现实反应条件下结构演变的深入了解,对于该领域的科学家来说非常重要。”

该研究利用原位同步辐射谱学技术发现了活性位在电催化反应过程中的高度敏感性,揭开了催化材料在实际工作状态中的真实面纱。这种原位同步辐射谱学技术同样适用于研究其他光电能量转化反应中催化材料表界面的动态过程,并为从原子尺度探究催化活性中心结构和反应机理提供了实验基础和理论指导,为设计高效的能量转化材料提供了新的思路。

据悉,该研究团队依托合肥、北京和上海同步辐射光源建立测试装置,实时监测高度均一的钴基单原子催化材料在碱性电催化析氢反应环境下原子和电子结构的演变过程,清晰地追踪了钴原子位点在电催化析氢反应过程中的本征活性结构及其发生的结构重组。

相关论文信息:DOI:10.1038/s41929-018-0203-5

目前,商业贵金属铂碳催化剂是公认的高效稳定的析氢材料,研究发现这种钴基催化材料在性能和稳定性均已接近商业铂碳催化剂,但成本仅为贵金属铂碳催化剂的一半不到,展现出潜在的广阔应用前景。

(原载于《中国科学报》 2019-01-04 第1版 要闻)

研究团队利用原位同步辐射谱学技术发现了活性位在电催化反应过程中的高度敏感性,揭开了催化材料在实际工作状态中的真实面纱。这种原位同步辐射谱学技术同样适用于研究其他光电能量转化反应中催化材料表界面的动态过程,此项发现也为从原子尺度探究催化活性中心结构和反应机理提供了实验基础和理论指导,并为今后设计高效的能量转化材料提供了新的思路。

(原载于《光明日报》 2019-02-25 08版)

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